摘要：以南方地区水稻田为载体，构建低负荷耕作型水稻田湿地，考察水稻生长周期内不同水力负荷（HLR）条件下的COD、总磷、氨氮、总氮等污染物去除规律，并利用模糊综合评价法对稻田排水水质进行综合评价。结果表明，水稻分蘖期后，装置的净化效果提升了4%～13%;当水力负荷为0.065 m3/（m2·d）时，耕作型湿地对COD、总磷、氨氮、总氮的去除率分别达47.3%、84.0%、80.0%、68.5%;模糊综合评价表明稻田排水水质优于普遍农村污水设施的《城镇污水处理厂污染物排放标准》GB18918-2002中的一级A标准。
关键词：耕作型湿地;氮磷;稻田;水力负荷
農村生活污水早期主要混有少量的肥料，但现在由于农业化肥的大量使用，再加上随着农村地区中、青年劳动力大量外出工作，使得生活污水用作农肥的越来越少，导致农村生活污水中的化肥量占比越来越高。大量的农村生活污水排入沟渠、河道、池塘，由此对地表水产生了不同程度的污染。此外，农村生活污水的成分较复杂，很容易通过农作物进入食物链，因此其对环境的影响比城市污水对人类及生物的影响更为严重。
人工湿地（CWs）作为一种处理废水的综合生态系统，可有效去除废水中的悬浮物、有机物、氮和磷等，由于其具有污染物去除能力强、耐冲击负荷能力强、开发和维护费用少、效果好等优点[1，2]，同时具有美化环境、缓解温室效应的功效，在国内外得到广泛应用。水稻作为经济型农作物，在生长过程中需要大量的氮、磷，且从《湿地公约》内容上来看[3]，稻田也算是湿地的一种。虽然近几年已有相关研究通过耕蔬型人工湿地来净化农村尾水，但主要利用稻田型复合人工湿地中植物的根系吸收及土壤生物的协同作用来实现对污水中污染物去除的研究相对较少。本研究拟考察在不同水力负荷（HLR）的条件下，该耕作型湿地对氮磷的去除效能，旨在对苏南地区农村面源污染修复方式提供一定的选择依据。
1 材料与方法
1.1 试验装置
试验装置的材料选用PP板（1.0 m×0.4 m×0.5 m）。该装置主要由集水池、湿地处理区和出水区三大部分所构成。集水区主要由改性沸石[4]来完成，湿地填料基质自下而上主要由40～50 mm砾石、15～35 mm红砖碎块、4～8 mm陶粒，湿地的孔隙率为30.8%。试验进水通过恒流水泵抽入集水区，经集水区的沸石层有效拦截后，再进入湿地主体。装置内的土壤取自常州洛阳镇薛家河周边稻田，覆土厚度为20 cm。耕作型潜流式湿地装置如图1所示。 1.2 运行方式
当装置内的填料和土壤充填完毕后，以0.024 m3/（m2·d）为初始条件，让装置运行1周，一方面保证装置运行参数稳定，另一方面保证湿地床的挂膜顺利，随后再移植水稻秧苗。水稻秧苗取自常州市洛阳镇水稻田（种植密度为45株/m2）。根据水稻不同生长周期（图2）对水的需求量（图3），调整装置的水力负荷，运行参数如表1所示。装置稳定运行1周后，每隔2 d测1次水样，连续测5次为1组水力负荷。
1.3 水质检测方法
测定总氮、总磷、氨氮、CODcr、NO3-N、PO4-等6个水质指标，具体方法参照《水和废水监测分析方法》[5]，pH、T（温度）和DO采用手持式哈希水质检测仪在现场进行实时测定。
1.4 评价方法
以《地表水环境质量标准》（GB3838-2002）中的CODcr、氨氮、总氮、总磷指标为限值，采用模糊综合评价模型对田间排水水环境质量进行综合评价[6，7]，通过对5个不同HLR条件下水质质量安全进行模糊综合评价，以判别耕作型湿地对村落污水的净化效果。
2 结果与分析
2.1 对COD的去除
运行期间的水温维持在25～35 ℃，COD平均进水浓度为（76±4） mg/L。不同水力负荷（HLR）对COD的去除影响如图4所示，随着HLR的增大，COD去除率越趋平缓。HLR分别为0.024、0.033、0.065、0.090、0.113 m3/（m2·d）时COD去除率依次为33.0%、46.8%、47.3%、44.3%、46.3%，装置的COD平均出水浓度为（41.53±1.47） mg/L，其中HLR为0.025 m3/（m2·d）时的处理效果较差。在大部分条件下，装置出水浓度都表现出了良好的去除效果，但也反映出HLR的改变对COD的去除影响不大。耕作型湿地对COD的去除主要包括溶解性和非溶解性两部分[8]。一方面通过湿地填料的截留降低非溶解性COD的含量，另一方面是通过填料表面生物膜上的好氧厌氧微生物[9]及水稻根系的协同作用，将部分溶解性COD和大分子有机物转化成简单的无机物质、CO2、H2O。所以耕作型湿地对COD的去除主要依靠湿地填料的吸附、吸收。
在HLR为0.024 m3/（m2·d）（返青期）时，虽然此时的水力停留时间（HRT）最长，但其填料生物膜相对较薄，微生物群落结构尚未成型，且水稻又处于秧苗时期，对营养物质的吸收有限，从而出现起初净化效果较差的局面。随着水稻的生殖生长及微生物种群的丰富，湿地系统对COD的去除越趋稳定。且在HLR为0.113 m3/（m2·d）时，此时已到水稻成熟期，水稻已对各营养物吸附饱和，但对系统的COD整体去除率影响并不大，从而也说明水稻对于COD的去除影响并不大，但出水也能达到城镇污水处理厂污染物排放标准的一级A的标准，且接近地表水环境质量标准的Ⅴ类水标准。
2.2 对总磷的去除
不同HLR对总磷去除率的影响见图5。从图5可以看出，随着HLR增大，HRT逐渐缩短，导致总磷的去除率呈下降趋势。Li等[10]研究生态浮床净化富营养化的水体过程表明，随着HRT的减少，会降低对总磷的去除率，与本试验结论一致。HLR为0.024 m3/（m2·d）时，其出水濃度为（0.21±0.05） mg/L，去除率为81.9%±2.1%，同比反应后期HLR为0.113 m3/（m2·d）时，其出水浓度为（0.18±0.03） mg/L，去除率为61.3%±1.2%，虽然去除率下降了近20%，但由于装置是在低负荷的条件下运行的，所以对装置的出水浓度影响不大。总磷的去除主要基于水稻根系吸收、稻根及湿地基质附着的生物膜净化作用。在污水中，磷主要以溶解态和颗粒态两种形式存在，其中，溶解性的PO4-占比在53%～80%。溶解态磷作为污染的主要组成部分，主要通过水稻根系吸收的同化作用，将一些大分子及溶解性较好的溶解性磷酸盐通过自身利用来达到去除的目的，而颗粒性磷酸盐则通过湿地填料上生物膜的截留进而得到有效的处理[11，12]。
在整个运行过程中，在HLR为0.113 m3/（m2·d）时总磷的去除效果最差，分析原因，一方面是此时已开始接近水稻成熟期，各方面营养都吸收饱和，另一方面是进水浓度小于湿地中的间隙浓度，存在一个负浓度梯度，污水中的磷无法被湿地基质所吸附，以致总磷降解率较低。HLR从0.024 m3/（m2·d）上升到0.090 m3/（m2·d）的过程中，装置对总磷的去除效果相对稳定，平均出水浓度为（0.20±0.01） mg/L，但与戴谨微等[13]研究的由水生植物组成的复合型生态浮床相比，其TP去除效率略显不足，但其出水水质也能达到地表水Ⅲ至Ⅳ类的标准。
2.3 对氨氮的去除
运行期间装置的进水DO保持在1.26～2.79 mg/L，整个水稻生长周期不同HLR对氨氮去除的影响见图6。由图6可知，随着HLR的增大，氨氮的去除率呈一定的下降趋势。HLR为0.033 m3/（m2·d）时，出水浓度为（4.27±0.5） mg/L，去除率为55.1%±10%，在其余HLR条件下的氨氮出水浓度在（2.05±1.07）～（2.54±0.50） mg/L，去除率为（69.6%±0.12%）～（79.0%±10.0%）。在HLR为0.033 m3/（m2·d）时，装置的去除效果最差，主要是此时正值水稻分蘖期前，需要对水稻增施一定的氮肥，促进水稻的生殖生长，更是对产量的保证，所以此时会有一部分氮肥通过表面径流直接随出水流出，导致这阶段的装置出水效果较差。但很快氨氮的去除率又恢复到以往水平，可能是因为水稻通过这部分氮肥的吸收，导致水稻生物量得到进一步的增长，加大了对氮的吸收，进而导致能较快恢复装置对氨氮的去除率。 根据耕作型湿地在不同条件下对氨氮去除率的变化，推测其净化原因，可能体现在以下4个方面：①集水区的沸石，其较大的孔隙率和比表面积[14]，为微生物繁殖生长提供一个载体，随着附着的生物膜不断加厚，对污水中氨氮的吸收起到了一定的作用;②湿地中水稻根系对氮素的吸收、转化有很重要的贡献。在人工湿地中根须多且细小的根系比根粗而须少的根系除氮效果更显著，主要由于细小根须接触面积更广，根系活力强，根须周围释放氧含量相对更多[15];③在根系周边的好氧区及流动水中的溶解氧，通过硝化细菌的作用，对氨氮进行生物氧化，生成NO3-和NO2-;在缺氧环境中，则通过反硝化细菌将硝酸盐氮和亚硝酸盐氮还原生成N2，通过拨风管排出[16];④通过土壤的吸附作用力及离子交换反应，也能对氨氮的去除起到一定的作用[17，18]。
2.4 对总氮的去除
试验期间装置进水pH为7.45±0.13，出水pH为7.78±0.16，水温维持在25～35 ℃。不同HLR条件下对总氮、NO3-N去除率的影响如图7所示。在HLR为0.033 m3/（m2·d）时，总氮去除率为57.5%±11.5%，出水浓度为（4.86±0.47） mg/L，该阶段在整个水稻生长周期中总氮去除效果最差，此时为水稻分蘖期前，分析有以下两个原因：一是由于对水稻进行增肥，部分氮肥流失到水体中，从而导致出水总氮偏高;二是由于夏季白天水稻的蒸发量过大，导致植物过度失水，而此时又正值幼苗初期，根系活力并不稳定，进而造成了总氮去除率降低的现象。在HLR为0.065 m3/（m2·d）时的总氮去除效果相对较好，出水浓度为（3.45±0.2） mg/L，去除率为68.5%±3.56%，此时已为水稻分蘖期后。从分蘖期前到分蘖期后这段时间，一方面随着水温的上升，总氮的去除效率逐渐上升，另一方面分蘖期后的稻田需要进行晒田，经过晒田后土壤层的结构得到了调整变化，促进了秧苗根系的下扎以致增强水稻根系活力，从而提升了净化效能，使得总氮得到更好的去除。在水稻从有穗分化到黄熟期这段时间，虽然总氮的去除率下降了4%，但总体出水效果较为稳定，分析原因：①稻田型湿地基质上的生物膜上种群结构越来越趋向饱和，对于含氮易消化污染物的去除相对稳定;②随着湿地运行，湿地土壤内的微生物种群逐渐增多，这对总氮的去除起到重要的作用[19]。
此外，发现在装置运行过程中，装置的出水相对偏碱。湿地进水的DO为1.26～3.20 mg/L，但出水的DO一般仅有0.26～0.84 mg/L，而当DO的含量较少时，对硝化反应的进行会起到一定的抑制。在缺氧环境下，一般反硝化作用相对较多，所以在氮的去除过程中反硝化作用占很大的比重，研究显示，在氮的去除过程中，约有80%的氮是通过反硝化作用来完成的[20，21]。随着进水中碳源被各微生物吸收利用，最终导致一部分反硝化作用反应不完全，造成亚硝酸盐的积累，从而使得出水pH上升，同时受环境中DO的限制，在进行厌氧氨化作用时，反应会消耗一定量的H+，这也可能造成出水偏碱[22]。
2.5 稻田湿地出水水质评价
根据模糊综合评价法，通过式（1）、式（2）的计算，得出水质评价结果如表2所示。结合水稻的生长周期可知，在5个HLR条件的运行下，该装置的出水比较接近《地表水环境质量标准》（GB3838-2002）中Ⅴ类水的标准，且在0.065 m3/（m2·d）的条件下，出水的水质评价相对较高，并且从污染物的权重因子来看，TN的权重比相对较高，这与周兴伟等[23]、吴丹等[24]研究的以水生植物为主的复合型人工湿地处理生活污水的研究结果相同。
以水生植物为主的人工湿地，其水质综合评价一般可达Ⅳ类水的标准。从水质评价结果上来看，耕作型湿地的处理率稍逊一筹，但其却能产生一定的经济效益，例如，本试验耕作湿地的产量约为0.82 kg/m2，结合实际水稻单价2.14～2.16元/kg，每公顷约可收获17 550元，从而能降低一定的运维费。
3 小结
1）以水稻为载体构建的耕作型湿地来处理村落污水的最佳水力负荷为0.065 m3/（m2·d），在此条件下，总氮、总磷、氨氮、COD的平均去除率为68.5%、84.0%、80.0%、47.3%，出水浓度分别为（3.45±0.2） mg/L、（0.20±0.01） mg/L、（2.05±1.07） mg/L、（40.06±2.13） mg/L，其中，總磷的最低出水浓度达到了《地表水环境质量标准》（GB3838-2002）中的Ⅱ类水质要求，氨氮及COD的最低出水浓度则达到了Ⅴ类水质要求。
2）水稻分蘖期后，装置对污染物的去除率提升了4%～13%，且随着水稻的成熟、收割，水稻田对污染物的去除仍能维持一定的去除效果，去除率仅下降了3%～10%。
3）通过模糊综合水质评价的计算结果显示，耕作湿地在总氮的处理上还有待优化，但其综合出水浓度接近《地表水环境质量标准》（GB3838-2002）中的Ⅴ类水质，优于普遍农村污水设施的《城镇污水处理厂污染物排放标准》GB18918-2002中的一级A标准。这种净化村落污水处理与水稻增肥双重效益的污水治理模式，在南方水网地区村落污水处理治理中具有一定的应用推广价值。
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